Có tổng cộng 71 đội bóng tham dự vòng tuyển và được chia theo các châu lục để chọn ra 14 đội vào vòng chung kết cùng với nước chủ nhà Anh và đội đương kim vô địch thế giới Brazil. Ở vòng sơ loại khu vực, 16 đội bóng đến từ châu Phi bị loại. Lý do của án treo trên là những quốc gia này kịch liệt phản đối quyết định của FIFA không trao vé thẳng vào chung kết cho đội bóng số 1 lục địa đen mà buộc họ phải đấu play-off với các đội bóng châu Á và châu Đại Dương.
Dù được coi là nơi sản sinh ra môn bóng đá hiện đại nhưng phải đến 36 năm sau khi World Cup lần đầu tiên khai mạc, Anh mới được chọn làm đội chủ nhà.
Trước khi World Cup 1966 diễn ra, một câu chuyện ly kỳ đã xảy ra với cúp vàng Jules Rimet. Chỉ 4 tháng trước khi giải vô địch thế giới diễn ra, Cup Jules Rimet đã bị đánh cắp khi đang trưng bày tại Anh. Nhưng chỉ 7 ngày sau, nó được chú chó có tên Pickles tìm thấy trong một bụi rậm ở phía Nam London, khi đang đi dạo cùng ông chủ. Hú vía trước sự cố này, liên đoàn bóng đá Anh đã bí mật làm một bản sao nhằm phục vụ lễ trao giải. Và cho tới tận năm 1997, bản sao lịch sử này mới được FIFA mua lại với số tiền 254.500 bảng trong một cuộc bán đấu giá, nhưng hiện vẫn đang trưng bày ở bảo tàng bóng đá quốc gia Anh.
Đương kim vô địch Brazil mang đến World Cup 1966 đội hình cực mạnh nhưng họ đã không thể lần thứ 3 bước lên ngôi vô địch. Lọt vào bảng đấu tử thần với Bồ Đào Nha của "báo đen" Eusebio, Hungary và Bulgaria, Brazil có trận ra quân thành công khi thắng Bulgaria 2-0 bằng pha lập công của "cặp song sát" Pele-Garrincha nhưng đã chịu thất bại cùng với tỉ số 1-3 trước cả Hungary và Bồ Đào Nha và phải ra về ngay từ vòng đấu bảng.
Nhưng đó chưa phải là bất ngờ lớn nhất, Italia với nòng cốt là Inter Milan vừa đoạt 2 chức vô địch cúp C1 châu Âu trước đó và vừa lên ngôi ở Serie A, đã để thua Bắc Triều Tiên 0-1 ở vòng bảng với bàn thắng duy nhất của Pak Doo-Ik và sớm chia tay giải. Đây chính là thất bại tủi hổ nhất của Italia trong lịch sử các kỳ tham dự World Cup của họ nhưng lại là chiến thắng đáng tự hào của một quốc gia châu Á khi tham dự ngày hội bóng đá thế giới. Nhưng sau đó ở tứ kết, Bắc Triều Tiên đã bị Bồ Đào Nha khuất phục với tỉ số 5-3 trong đó có 4 bàn của Eusebio dù đã dẫn trước 3-0.
Giải đấu này Eusebio đã tỏa sáng cùng Bồ Đào Nha và chính ông giành danh hiệu Vua phá lưới với 9 bàn thắng nhưng có một ngôi sao còn rực rỡ hơn ông. Dù không ghi được nhiều bàn thắng bằng Eusebio nhưng Bobby Charton lại có những pha lập công quyết định mang lại chức vô địch đầu tiên cho người Anh. Đội tuyển Anh đã có một sự khởi đầu không như ý, khi bị Uruguay cầm hoà với tỷ số 0-0 ngay ở trận đầu ra quân. Chiến dịch đoạt cúp của họ cần phải có một “cú hích”, và Charlton chính là người tiên phong với bàn thắng đầu tiên vào lưới Mexico, giúp Tam Sư đặt một chân vào vòng sau. Ở trận bán kết gặp Bồ Đào Nha, hai bàn thắng của Bobby Charlton đã đưa “những chú sư tử Anh” lọt vào trận chung kết ở Wembley.
Clip Anh 4-2 Đức (Ck World Cup 1966)
Xem toàn bộ VIDEO HOT trên SOHA
Đối thủ của Anh ở trận chung kết là đội tuyển Đức dưới sự dẫn dắt của "Hoàng đế" Beckenbauer và cây săn bàn Uwe Seeler. Trên đường tới trận chung kết, nhà vô địch năm 1954 đã dễ dàng vượt qua Uruguay 4-0 ở tứ kết, và thắng Liên Xô 2-1 ở bán kết. Đây là trận chung kết kịch tính nhất trong lịch sử World Cup mà nó được xếp là 1 trong 10 trận đấu kinh điển của giải vô địch thế giới.
Trong trận đấu này, Bobby Charton không ghi bàn nhưng ông đã bắt chết được đội trưởng Beckenbauer của Đức và may mắn là đội tuyển Anh còn có Geoff Hurst. Chính tiền đạo lúc đó còn khoác áo West Ham là người cân bằng tỉ số cho Anh ở phút 18 để tạo hưng phấn cho Martin Peters nâng tỉ số lên 2-1 ở phút 78. Nhưng không ai có thể coi thường tinh thần của người Đức, Wolfgang Weber ghi bàn ngay phút 90 của trận đấu và 2 đội phải làm lại từ đầu.
Kịch tính của trận chung kết lên đến đỉnh điểm với bàn thắng gây tranh cãi của Hurst ở phút 101 trong hiệp phụ, trọng tài Dienst người Thụy Sĩ đã công nhận pha ghi bàn của Hurst và mãi đến sau này với sự tiến bộ của khoa học người ta mới phát hiện ra rằng bóng đập xà ngang và chưa hề đi qua vạch vôi. Pha ấn định tỉ số 4-2 của Hurst ở phút cuối cùng của hiệp phụ thứ 2 đã giúp cho đội tuyển Anh đăng quang trên sân nhà, đó cũng là lần đầu tiên và duy nhất tính cho đến thời điểm này đội tuyển Anh được ăn mừng ở một giải đấu lớn.
Tổng kết World Cup 1966
Quốc gia đăng cai: Anh
Thời gian: 11 tháng 7 - 30 tháng 7
Số đội tham gia vòng loại: 71
Số đội tham gia VCK: 16 (Anh, Pháp, Uruguay, Mexico, Tây Đức, Achentina, Tây Ban Nha, Thụy Sĩ, Brazil, Bồ Đào Nha, Hungary, Bungary, Liên Xô, Italy, Chile, Bắc Triều Tiên)
Địa điểm: 8 (tại 7 thành phố)
Vô địch: Anh (vô địch lần đầu)
Hạng nhì: Tây Đức
Hạng ba: Bồ Đào Nha
Hạng tư: Liên Xô
Bàn thắng nhanh nhất: Phút thứ 1 của Park Seung Zin trong trận Bắc Triều Tiên – Bồ Đào Nha
Đội bóng ghi nhiều bàn thắng nhất: Bồ Đào Nha với 17 bàn
Số trận đấu: 32
Tổng bàn thắng: 89 (trung bình 2,78)
Khán giả: 1.614.677 (50.458 mỗi trận)
+ Trận có khán giả nhiều nhất: Anh - Pháp (vòng 1), 98.270 người
+ Trận có khán giả ít nhất: Chile - Bắc Triều Tiên (vòng 1), 15.887 người
Cầu thủ trẻ nhất: Tostao (Brazil, 19 tuổi 171 ngày)
Cầu thủ già nhất: Djalma Santos (Brazil, 37 tuổi 166 ngày)
Vua phá lưới: Eusébio (Bồ Đào Nha - 9 bàn)
Cầu thủ trẻ xuất sắc: Frank Beckenbauer (Tây Đức)
Tên linh vật: Willie